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文章信息

富氟电解质作为界面改性剂提高超低温下锂金属电池性能表现第一作者：张达通讯作者：李和兴*，闵宇霖*第一单位：上海电力大学

研究背景

锂金属电池是新能源汽车和微电子设备等现代能源转换技术的核心要素，需要解决的关键问题是高能量密度、环境友好、长循环寿命和高安全性。得益于超高比容量和极低化学电势，锂金属负极已成为金属电池的标杆。然而，商业碳酸盐电解液中锂负极的低库伦效率和锂枝晶生长限制了锂金属电池的高性能展示，尤其在低温（低于0oC）下更为明显。因此，通过调整电解液组分调变，在低温下构建稳定的固体电解质界面（SEI）和溶剂保护鞘结构，是获得高性能锂金属电池的最有效、最经济的策略。

文章简介

基于此，来自上海电力大学的闵宇霖教授、李和兴教授团队在国际知名期刊AdvancedFunctionalMaterials上发表题为“TheFluorine-RichElectrolyteasanInterfaceModifiertoStabilizeLithiumMetalBatteryatUltra-Lowtemperature”的文章。该文章报道了一种低温条件下提高锂金属电池性能表现的碳酸盐电解质，实现了在超低温条件下(-60oC)的锂均匀沉积。即使是在-40oC，锂和磷酸铁锂配对组成的电池仍然能够达到90%的容量保持率，实现了超低温下的稳定充放电循环，破解了低温下锂金属电池容量严重“缩水”的瓶颈问题，为金属电池的商业化应用推广提供了一种稳定便捷的解决方法。图1.改性电解液的低温作用机理，上半部分为锂负极-电解液界面，下半部分为电解液-正极界面。

本文要点

要点一：实现稳定的界面沉积锂负极的界面沉积一直是锂金属电池性能表现的关键所在，构筑稳定的界面电荷传输是抑制锂枝晶生长的主要手段。在该研究中，使用全氟丁基磺酰氟（PBF）和双酚S（FS）作为碳酸盐电解液的改性电解质，改变低温条件下的锂离子溶剂化状态和固态电解质界面（SEI）组成，调控锂离子的快速传输和均匀沉积。采用原位显微镜测试了锂负极界面处的沉积情况，分析改性电解液在碳酸盐电解液体系中的作用机制。图2改性后的电解液沉积测试。在锂对称电池中，不同电解液进行电化学沉积后锂金属负极的形态发生变化，a)LPF6，b)FS-LPF6，c)PBF-FS-LPF6。要点二：低温下的沉积测试和电镜表征为了评估电解液在低温下对于锂离子溶剂化作用的改性，测试了不同温度下的沉积效果，结果如图3所示。由于FS和PBF的加入，改善了锂离子的溶剂化作用，并且稳定的沉积确保了电池循环，富含氟化锂（LiF）的多晶相SEI改善了锂离子传输的动力学，保障了低温下锂沉积的效率。图3室温下锂沉积形态的SEM和TEM图像（插图是沉积后的光学图像），a)LPF6，b)FS-LPF6，c)PBF-FS-LPF6。在-30oC下锂沉积形态的SEM图像（插图是沉积后的光学图像），d)LiPF6，e)FS-LiPF6，f)PBF-FS-LiPF6。g)-30oC下锂沉积的TEM图像。要点三：低温下的沉积库伦效率和锂-磷酸铁锂性能在确定了SEI结构和沉积测试后，该文章研究了锂金属电池的低温性能。如图4所示，改性电解液展示出了优异的低温沉积库伦效率和高容量保持率。实现了-40oC的锂-磷酸铁锂全电池的稳定充放电，克服了严苛条件下的电池低性能问题，为商业化锂金属电池提供了一个简单且经济的添加策略。图4低温条件下锂沉积性能表现，a)锂-铜电池，b)锂-磷酸铁锂电池，c)锂对称电池。

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TheFluorine-RichElectrolyteasanInterfaceModifiertoStabilizeLithiumMetalBatteryatUltra-Lowtemperature